当eCO2EP:化学储能技术项目于2018年启动时，其目标是开发将工业过程中排放的二氧化碳转化为有用化合物的方法，这一过程被称为电化学二氧化碳还原(eCO2R)。

虽然eCO2R并不是一项新技术，但挑战一直是无法控制最终产品。现在，来自剑桥大学的研究人员概述了碳同位素如何用于在这一过程中追踪中间产物，这将使科学家能够创造出更具选择性的催化剂，控制产品的选择性，并促进eCO2R作为低碳经济中更有前途的化学品和燃料生产方法。他们的研究结果发表在《自然催化》杂志上。

该项目由剑桥大学新加坡高级研究和教育中心(CARES Ltd)的Alexei Lapkin教授和新加坡伯克利教育研究联盟(BEARS Ltd)的Joel Ager教授领导。这两个组织都是新加坡国家研究基金会资助的卓越研究和技术企业校园(CREATE)的一部分。

20世纪50年代，加州大学伯克利分校的梅尔文·加尔文(Melvin Calvin)确定了自然界在光合作用中固定二氧化碳的基本步骤。

加尔文和他的同事们使用一种放射性形式的碳作为示踪剂，来了解中间体在现在以他的名字命名的循环中出现的顺序，这项工作为他赢得了1961年的诺贝尔化学奖。

eCO2EP小组发现，有了足够灵敏的质谱仪，他们就可以利用碳的两种稳定同位素碳12和碳13在反应速率上的微小差异来进行类似的分析。

首先，在工业条件下运行的原型反应器产生了甲醇和乙烯等产品的混合物。为了在操作条件改变时实时检测主要和次要产物，使用了高灵敏度质谱法。

由于高灵敏度质谱法在生物和大气科学中更常用，联合作者米哈伊尔·科瓦列夫博士和任杭娟博士将该技术应用于他们的原型系统。他们开发了一种直接采样反应环境的方法，具有高灵敏度和时间响应。

研究人员利用碳-12和碳-13反应速率的差异来对一种产品(如乙醇)及其具有相同途径的主要中间体进行分组，从而推断出化学网络中的关键关系。

研究人员发现，小型反应堆与大型反应堆的工作机制存在重大差异，这一发现将使他们能够更好地控制产品的选择性。

研究小组还发现，该反应使用的较重的碳13同位素比碳12少。这种使用上的差异比在自然光合作用中观察到的要大5倍，在自然光合作用中，碳13的固定速度比碳12的固定速度要慢。这鼓舞了阿格教授的实验室的努力，以更好地理解这种巨大的和意想不到的效应的基础物理和化学起源。该公司还提交了一项国际专利申请。

拉普金说:“CREATE校园内的项目设置让乔尔和我创造了一个充满创造力和雄心的环境，使研究人员能够脱颖而出，并瞄准真正复杂和有趣的问题。”“在如此复杂的反应中监测多种物种本身就是该团队的一个重大突破，但通过探索同位素富集效应进一步挖掘机制的能力使一切变得不同。”

“这项工作需要跨学科的方法，利用剑桥和伯克利的专业知识。”Ager说。“CREATE校园提供了一个理想的环境，与一个熟练和积极的团队实现这项合作研究。”

eCO2EP项目由新加坡总理办公室国家研究基金会在其卓越研究和科技企业校园(CREATE)计划下资助。

参考:

任杭娟等，二氧化碳还原电催化的Operando质子转移反应飞行时间质谱分析。《自然催化》(Nature Catalysis, 2022)。DOI: 10.1038 / s41929 - 022 - 00891 - 3。

改编自CARES网站上的一篇报道。

注：本文由院校官方新闻直译，仅供参考，不代表指南者留学态度观点。